有机胺调控CeO_2载体及其催化合成氨性能的研究

利用3种不同的有机胺[乙胺(EA)、乙二胺(EDA)、三乙胺(TEA)]调节溶液的pH,通过共沉淀法制备3种具有不同表面氧空位浓度的二氧化铈(CeO_2)载体，通过优化载体的合成条件以及添加不同种类助剂进一步提升其构筑催化剂的氨合成性能。结果表明，利用EDA调节溶液的pH≈11、铈源以逐滴的方式加入、前驱体焙烧温度为500℃时，制备的载体CeO_2-EDA-500-11-j所构筑的钌基催化剂性能最佳，在加入4%的Cs助剂后，催化剂4%Cs-2.5%Ru/CeO_2-EDA-500-11-j在450℃、3 MPa、n(H_2)/n(N_2)=3(60 mL/min)的测试条件下，氨合成的催化活性可达25.5 mmol/(g·h)。XPS和H_2-TPR测试结果表明，2.5%Ru/CeO_2-EDA-500-11-j催化剂中的CeO_2具有较高的Ce~(3+)浓度、较多的氧空位和适当的碱位密度，是获得较高氨合成活性的重要因素。 下载全文